90Sr屏障回填土及屏障添加剂的筛选实验
[关键词:屏障回填土,屏障添加剂,筛选实验] [热度 ]提示:此毕业设计论文完整版包含【论文】 作品编号:clkx0006,word全文:38页,合计:21000字 |
本文通过对90Sr屏障回填土及添加剂的筛选实验,最终确定了屏障所需的回填土和添加剂。通过系列实验,得出了以下结论:优选出哨兵营TY29土样作为90Sr屏障的回填土,但是其不能满足地球化学屏障Kd>103 的要求,必须要寻求适宜的回填土添加剂;人造沸石是90Sr屏障回填土良好的添加剂,1%的添加量就会使回填土对90Sr的吸附比显著提高278倍;Na2CO3也可以做屏障回填土的添加剂,但其持久性不如人造沸石。
从图3-7,3-8可以看出:纯TY29进行静态实验时,在0.8天90Sr的吸附比只有11.78 ml/g,36天基本达到平衡,90Sr的吸附比为165.9 ml/g。加入Na2CO3后, 土样在0.8天时对90Sr的吸附比为165.9 ml/g,6.8天时90Sr的吸附比达到377 ml/g,此后增加的趋势变大,16.8天就已达到2085 ml/g,已经满足地球化学屏障回填材料的Kd>103 的要求,36天时达到9053 ml/g, 91天后90Sr的吸附比达到135870 ml/g以上,显然Na2CO3做屏障添加剂非常有利于对90Sr固定。从图3-9中可以看出:加入Mg(OH)2后,TY29土样在0.8天时对90Sr的吸附比只有4.3 ml/g,6.8天达到平衡时也只有4.8 ml/g,与纯土样相比,不仅没有增加回填土对90Sr的吸附效果,反而降低了90Sr的吸附比。因此,Mg(OH)2不适合作为90Sr屏障的添加剂。以Na2CO3这样的化学试剂为添加剂,短期内对90Sr有很好的吸附效果,但是其持久性不如人造沸石。因此,选择添加1%的人造沸石作为屏障回填土的添加剂。
屏障添加剂固定90Sr的机理探讨
上述实验结果显示,人造沸石、粗沸石和碳酸钠都会明显增强回填土对90Sr的吸附性能。对其机理探讨如下:
沸石族矿物吸附90Sr的机理探讨
沸石族矿物对90Sr有很好的吸附效果,主要是由沸石的结构特征[22]和物理性能决定的。沸石是呈架状结构的多孔性含水铝硅酸盐,主要由SiO2,Al2O3,H2O和碱土金属四部分组成。氧、硅、铝3种原子构成了三维空间结构,并形成一定大小和形状的空洞和孔道。由于铝氧四面体中Si2+被Al3+所替代导致的电荷不平衡,必须由碱金属或碱土金属离子来补偿,它们占据在沸石骨架结构的空洞和孔道的一定位置上。由于它们与沸石骨架联系较弱,具有很大活动性,可以参加离子交换而不改变沸石的晶体结构。因此沸石就具有主以下两个重要的物理性能有:①吸附性能:沸石晶体的大量孔穴和孔道,使沸石具有很大的比表面积,加上特殊的分子结构而形成的较大静电引力,使沸石具有相当大的应力场。当沸石内部的孔穴和孔道一旦有“空缺”时,沸石就会表现出对气体或液体具有很强的吸附能力;②阳离子交换性能:。沸石的阳离子交换性,是其重要性能之一沸石中的K+, Na+ , Ca2+等阳离子与结晶格架的结合并不很紧密,具有在水溶液中与其他阳离子进行可逆交换的性质。研究表明[23],沸石的阳离子交换顺序为:Cs+>Rb+>NH4+>K+>Na+>Li+>Ba2+>Sr2+>Ca2+>Mg2+ ,这种交换能力的大小主要取决于其离子水合能的大小和离子电荷。水合半径小的离子更容易进入沸石格架进行离子交换。
通过系列实验,可以得出以下结论:
(1)根据土样的表面电荷分析结果,预选出大圆包的TY6、插秧沟源头的TY7、锄把沟的TY15、哨兵营的TY29、废物库的TY21五种负电荷发育的土样,作为Sr屏障回填土的备选土样;
(2)根据静态吸附实验的结果,优选出哨兵营灰褐色砂质粉土TY29作为90Sr屏障的回填土。但是该回填土不能满足地球化学屏障Kd>103 的要求,必须寻求适宜的回填土添加剂,使90Sr的吸附比增大到103;
(3) 沸石族矿物能显著增强回填土对核素90Sr的吸附效果。回填土TY29中添加1%的人造沸石,其Kd就可以达到26495 ml/g以上,比纯土样TY29的吸附比提高了278倍;而天然粗沸石添加量要在30%时,其吸附比才能达到103。因此,90Sr屏障宜采用1%的人造沸石作屏障添加剂;
(4)屏障回填土TY29中添加5%的Mg(OH)2,会明显降低回填土对90Sr的固定效果;
(5)屏障回填土TY29中添加5%的Na2CO3,其吸附比满足了地球化学屏障Kd>103 的要求,但其持久性有限。
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